Narodila se 27.února 1912 v Brně jako dcera národohospodáře Františka Hodáče v zámožné měšťanské rodině s rozvinutým intelektuálním a kulturním zázemím.  Za své umělecké jméno si vybrala příjmení svého dědečka, historika Jaroslava Golla.

Po maturitě na pražském gymnáziu krátce studovala filozofii herectví se učila u Karla Dostála a tanci u J. Kroschlové. Prošla nejprve dvěma divadelními sezonami v olomouckém a bratislavském divadle a od roku 1935 do konce války byla členkou Vinohradského divadla.

Ve filmu se poprvé mihla jako statistka ve Fričově snímku Kantor Ideál (1932) a po několika dalších nevýrazných rolích se ze dne na den stala hvězdou díky hlavní dívčí roli v Cikánově veselohře Příklady táhnou kde hrála po boku Růženy Naskové. Její komediální talent potom plně využil Martin Frič a ve filmech Kristian a Eva tropí hlouposti vytvořil z ní a Oldřicha Nového originální komický pár se smyslem pro intelektuální humor a schopností bláznivé (crazy) komiky. Společně si pak zahráli i v dalších Fričových veselohrách Hotel Modrá hvězda a Roztomilý člověk.

Nataša Gollová se tak přiřadila k nejpopulárnějším filmovým hvězdám konce 30. a první poloviny 40. let, jakými byly Adina Mandlová, Lída Baarová nebo Hana Vítová. Tehdy dostala příležitost vytvářet i povahově složitější typy dívek a mladých žen ve Vávrových filmech Pohádka máje ( role Helenky jí vynesla největší úspěch ), Okouzlená, Šťastnou cestu a v Holmanových  Velké přehradě a Bláhovém snu. V roce 1941 jí byla udělena národní cena za filmy Hotel Modrá hvězda, Pohádka máje a Roztomilý člověk. Na sklonku okupace hrála jako Ada Goll také v německém filmu.

Po válce byla obviněná, že její styky s okupanty překračovaly nutnou míru. I když toto nařčení bylo vyvráceno důkazy o její protinacistické činnosti i její obětavou prací ošetřovatelky nemocných tyfem v roce 1945 v Terezíně, umělecký rozběh herečky byl silně narušen a mohl pokračovat teprve v roce 1947 v Českých Budějovicích, kam se uchýlila se svým manželem, režisérem Karlem Konstantinem. Po návratu do Prahy potom hrála v Divadle Na Fidlovačce, v Divadle satiry a posléze ji Jan Werich angažoval do Divadla ABC. V roce 1962 se stala členkou Městských divadel pražských, kde setrvala až do roku 1971, kdy pro nemoc musela odejít.

Na filmové plátno se vrátila počátkem 50. let jako Kateřina-Sirael ve Fričově historické komedii Císařův Pekař - Pekařův Císař. Následně se přehrála z lyrických milovnic do postav starších žen ( často se silným komickým nábojem ) a třebaže se ve filmu drobných rolích objevovala nadále, bývalé popularity již nikdy nedosáhla. Poslední velkou hereckou příležitostí byla její vitální tetička Fany v komedii Zdeňka Podskalského Drahé tety a já (1974), kde si vlastně ve starší podobě zopakovala někdejší  Evu, která tropila hlouposti. Rolí Aničky z domova důchodců v Balíkově filmu Konečná stanice (1981) se s filmovou prací definitivně rozloučila.

Sama pak v domově důchodců 29. října 1988 zcela osamělá zemřela.